Die Sammlung Leopold zählt zu den weltweit wichtigsten Sammlungen österreichischer Kunst. Die von Prof. Rudolf Leopold (1925 – 2010) seit den 1950er-Jahren zusammengestellte Sammlung vereint beinahe 6.000 Exponate und wurde im Jahr 1994 in die Leopold Museum-Privatstiftung eingebracht.
Das Leopold Museum beherbergt die weltgrößte Egon Schiele-Sammlung. Die über 40 Gemälde, 180 Grafiken und zahlreiche Autografen umfassende Sammlung zeigt Meisterwerke aus allen Schaffensphasen des Künstlers (1890-1918). Egon Schiele ist mit seinen berühmten Selbstbildnissen ebenso vertreten wie mit den einzigartigen Landschaften und den großformatigen Werken „Entschwebung“ oder „Eremiten“. Des Weiteren stehen im Fokus der Sammlung Leopold Hauptwerke von Gustav Klimt und seinem secessionistischen Umfeld sowie kostbares Kunsthandwerk der Wiener Werkstätte. Zu sehen sind u.a. Möbel, Gläser, Metallarbeiten und Keramikobjekte von Otto Wagner, Adolf Loos, Josef Hoffmann, Koloman Moser, Franz Powolny, Dagobert Peche u.v.a. Der österreichische Expressionismus ist neben Egon Schiele mit herausragenden Werken von Oskar Kokoschka und dem Einzelgänger Richard Gerstl vertreten. 
Für die österreichische Kunst nach 1918 sind Herbert Boeckl, Hans Böhler, Anton Faistauer, Anton Kolig oder Wilhelm Thöny zu nennen. Zur Sammlung zählen auch wichtige Werke des 19. Jahrhunderts von Ferdinand Georg Waldmüller, Friedrich Gauermann, August von Pettenkofen, Anton Romako, Emil Jakob Schindler, Carl Schuch u.a.m. 
Wechselnde Sonderausstellungen ergänzen das umfangreiche Ausstellungsprogramm im Leopold Museum.

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